Educado na Alemanha (nasceu em Colônia, da nobre família dos Hartefaust), atuou na França e na Itália. Nomeado chanceler da diocese de Reims, denunciou o próprio bispo Manassés por simonia. Teve de refugiar-se em Colônia até o bispo ser deposto pelo Concílio de Lião.
Bruno voltou para a França e permaneceu sob a direção de são Roberto no ermo de Solesmes. Depois, com outros companheiros, procurou um lugar mais solitário para erigir seu mosteiro. Recebeu-o como doação do santo bispo de Grenoble, Hugo: um inteiro vale solitário, chamado Cartuxa, nos Alpes do Delfinado.
Em 1078 nasceu a primeira cartuxa, que mais tarde será chamada a Grande Chartreuse, casa mãe dos cartuxos. Os monges alternavam a recitação do Ofício com os trabalhos manuais. Era o lugar ideal com que Bruno sempre havia sonhado. Mas nele ficou por pouco tempo.
Um de seus discípulos, tornado papa com o nome de Urbano II, chamou-o a Roma como conselheiro. Bruno levou consigo seus monges e adaptou como mosteiro as termas de Diocleciano, transformadas depois na grande basílica de Miguel Ângelo de Santa Maria dos Anjos.
Eram tempos de grande turbulência em Roma, e o partido vitorioso do antipapa obrigou Urbano II a refugiar-se no Sul. Bruno mandou novamente seus monges a Grenoble e, no séquito do papa, procurou na Calábria um lugar adequado para fundar uma segunda cartuxa.
Encontrou-o na localidade que hoje leva seu nome, serra São Bruno, no coração da Sila, “uma planície vasta e risonha, cercada de pastagens verdejantes e bordada de flores”, escreve Bruno a seus monges. “Esta paz que o mundo ignora é propícia para a alegria do Espírito Santo.”
O duque das Apúlias e conde da Calábria, que lhe havia feito a doação do terreno, teve em troca a amizade e a preciosa guia do santo eremita.
Este, sentindo-se próximo da morte, reuniu em torno de si os monges e ditou sua profissão de fé no mistério trinitário e eucarístico. Morreu a 6 de outubro, dia em que é comemorado. Seu corpo, encontrado in-corrupto em 1513, foi sepultado na atual cartuxa de serra São Bruno, província de Catanzaro. O santo é desde sempre invocado contra as possessões diabólicas.